Foi solista no coral da igreja de sua vila, por sua linda voz. Em 1928 entra como aspirante, para a Congregação das Irmãs de Nossa Senhora do Loretto. No ano seguinte, inicia seu noviciado em Darjeeling, na Índia. Ao pronunciar seus votos, escolheu o Nome de Tereza.
Por falar o bengali e um pouco de hindu, deu aula por 20 anos no Colégio Santa Maria, em Calcutá. Mais tarde foi nomeada diretora.
Em 24 de Maio de 1937 faz a profissão perpétua. Em 10 setembro de 1946 decide dedicar-se aos pobres. "Em 1946, ia de Calcutá a Darjeeling, de trem, para fazer o meu retiro. Nunca é fácil dormir nos trens, mas tentar fazê-lo num trem da Índia é impossível: tudo range, há um penetrante odor de sujidade pelo amontoamento de homens e animais, todo um detrito de humanidade, cestos, galinhas cacarejando... Naquele trem, aos meus trinta e seis anos, percebi no meu interior uma chamada para que renunciasse a tudo e seguisse Cristo no subúrbio, a fim de servi-lo entre os mais pobres dos pobres. Compreendi que Deus desejava isso de mim...".
Quando retornou, falou com o Arcebispo Monsenhor Fernando Périer que recusou seu pedido. O que, a obediente irmã, aceitou mas, pensou: "Não podia ter sido outra a sua resposta. Um bispo não pode autorizar a primeira religiosa que se lhe apresenta com projetos raros sob pretexto de que essa parece ser à vontade de Deus".
Um ano depois, volta a falar com o arcebispo, que lhe aconselhou:
- Peça primeiro autorização à Madre Superiora.
A Irmã Tereza contou seu plano a Superiora, que lhe respondeu: "Se essa é a vontade de Deus, autorizo-te de todo o coração. De qualquer maneira, lembra-te sempre da amizade de todas nós, fica sabendo que te receberemos com amor de irmãs".
Monsenhor. Périer pediu autorização a Roma. A resposta do Papa Pio XII chegou no dia 12 de abril de l948, concedendo autorização, mas lembrando que Irmã Tereza continuaria religiosa sob a obediência do arcebsipo de Calcutá.
Sai e vai fazer enfermagem em Patna. Em 21 de dezembro de 1948, obtém a nacionalidade indiana. Começa então a dar aula num bairro pobre para cinco crianças, dez dias depois já eram aproximadamente 50. Ensinava-lhes lição de higiene e de moral.
Freqüêntava também abrigos para ajudar no que fosse preciso. Em pouco tempo todos a conheciam, e procuravam nela seu consolo, carinho em fim uma amiga com quem podiam contar.
Após um dia muito cansativo rezou assim: "Meu Deus, por livre escolha e por amor, desejo permanecer aqui e fazer o que a tua vontade exige de mim. Não! Não voltarei atrás. A minha comunidade são os pobres. A sua segurança é a minha. A minha casa é a casa dos pobres. Não apenas dos pobres mais dos mais pobres dos pobres. Daqueles de quem as pessoas já não querem aproximar-se com medo de doença e da porcaria, porque estão cobertos de micróbios e vermes. Daqueles que não vão rezar, porque não podem sair nus de casa. Daqueles que já não comem, porque não têm força para comer. Daqueles que se deixam cair pelas ruas, conscientes de que vão morrer, e ao lado dos quais os vivos passam sem lhes prestar atenção. Daqueles que já não choram, porque se lhe esgotaram as lacrimas; dos intocáveis".
Madre Tereza conta: "Era a minha primeira volta pelas ruas de Calcutá depois de ter deixado Loreto e ter regressado de Patna. A certa altura aproximou-se de mim um sacerdote, pedindo-me um donativo par uma coleta que estava a realizar a favor da boa imprensa. Tinha saído de casa com cinco rúpias. Já tinha dado quatro aos pobres. Entreguei-lhe a única rúpia que me restava, ao entardecer, o mesmo sacerdote veio ao meu encontro com um envelope, disse-me que lhe tinha sido dado por um senhor desconhecido que ouvira falar dos meus projetos e me queria ajudar. No envelope tinham cinqüenta rúpias. Naquele momento tive a sensação de que Deus começava a abençoar a minha obra e que nunca me abandonaria".
A primeira vocacionada foi Shubashini Das. Que Lhe dissera: - Madre Tereza, se me aceitar, estou disposta a ficar consigo e a colocar a minha vida ao serviço dos pobres. Ela respondeu: - Minha filha, pensa melhor, reza mais e daqui a algum tempo, vem novamente comigo.
Ele retornou no dia de São José. Outras começaram a aparecer e começou assim as Missionárias da Caridade.
Elas começaram o trabalho com doentes e moribundos que recolhiam na rua e dava-lhes um banho. Se as Irmãs não vissem neles o rosto de Cristo, o trabalho seria impossível.
"Nós queremos que eles saibam que há pessoas que os amam verdadeiramente".
Os pobres não merecem, só que os sirvamos, merecem também a alegria e as Irmãs oferecem-na em abundância.
A Congregação de Madre Tereza foi aprovada pela Santa Sé em 7 de outubro de 1950.
Em agosto de 1952, abre o lar infantil Sishi Bavan (Casa da Esperança) e inaugura o "Lar para Moribundos", em Kalighat. Em abril de 1953, na catedral do Santíssimo rosário, as primeiras Missionárias da Caridade fazem os seus votos religiosos. Em 01 de fevereiro. A ordem é aprovada pela Santa Sé. Em 1965 funda no dia 26 de julho é inlagurada a primeira casa na América Latina, na Venezuela.
Em 1967, por desejo expresso do Papa Paulo VI, abre uma casa em Roma, mais tarde, João Paulo II dar-lhe-á de presente uma casa dentro do próprio Vaticano.A partir daí estende-se por outras regiões: Austrália, Peru, Canadá, etc.
Em dezembro 1970 as Missionárias de Caridade abrem a sua casa em Londres e fixam aí o aspirantado e noviciado para a Europa e América.
Em 15 de junho de 1976, funda o ramo contemplativo das Missionárias da Caridade em Nova York, que no entender dela é o lugar mais necessitado de oração.Em dezembro de 1976, inaugura centros de assistência no México e Guatemala. Em 1981, inaugura em Berlim oriental. Anos mais tardes, será recebida por Mikhail Gobachov e abrirá uma casa na Rússia, E o mesmo fará em Cuba.Em 1983, sofre o primeiro ataque do coração. Em agosto de 1989, realiza um dos seus sonhos: abrir uma casa na sua Albânia natal que, apesar de ser um dos paises mais pobres, injustos e atrasados do planeta, tem como religião o ateísmo.
Em setembro de 1989, sofre o seu segundo ataque do coração, mas retorna ao trabalho, apesar do marcapasso.
Em 1990, pede ao Papa para ser substituída no seu cargo, mas volta a ser reeleita por outros seis anos, até 1996, e o Papa torna a confirmá-la. "Superiora das Missionárias da Caridade". No Brasil esteve em 1979 em Salvador na Bahia, na favela dos alagados, funda-se a primeira casa brasileira da Congregação Missionária da Caridade.
Retornou ao Brasil em 1981 e 1982.